东北大学李文豪教授在化学顶刊Angew. Chem.发表最新研究成果
近期,东北大学理学院李文豪课题组在单原子催化电有机合成领域取得重要进展。研究成果以Phosphorus-Doped Single Atom Copper Catalyst as a Redox Mediator in the Cathodic Reduction of Quinazolinones为题发表在化学顶刊Angewandte Chemie International Edition上。理学院李文豪教授和清华大学王定胜教授、广西师范大学唐海涛教授为共同通讯作者,东北大学为第一通讯单位。
利用清洁电能激活惰性化合物已引起广泛关注。有机电合成中的均相氧化还原介质(RM)是实现这一目的的有效平台。然而,了解工况下 RM 的电子结构、电极表面的电子传输过程以及基底吸附-解吸动力学仍然具有挑战性。基于此,李文豪课题组合成了一种具有CuN3P1微配位结构的铜单原子催化剂,并将其用作一种独特的阴极氧化还原介质。在配位体系中引入膦原子可以调节催化剂的电子金属-载体相互作用,优化催化剂-底物吸附/脱附动力学并加速电化学反应。利用这种独特的单原子催化策略,实现了惰性喹唑啉酮框架的新型电还原耦合开环反应。催化剂表现出极高的催化活性和底物兼容性,可在克级生产中顺利运行,并实现了11种天然产物分子进行了修饰。结合微配位环境调控和理论吸附模型,阐明了电极-RMs-底物相互作用对反应动力学和催化效率的影响。这种方法为推进高效有机电合成反应提供了一条新途径,并为机理研究提供了重要见解。
李文豪,男,1995年1月生,湖北武汉人,九三学社社员,东北大学教授,博士研究生导师。博士毕业于清华大学,导师是王定胜教授与李亚栋院士。
2023年9月起任教东北大学理学院化学系。自清华大学毕业以来,一直致力于单原子催化剂的设计制备,将其应用于有机合成。代表研究成果包括:1)发展了纳米催化剂促进的不饱和键化学、区域、立体选择性转化新方法;2)发展了金属载体相互作用调节有机反应选择性新途径;3)开拓了单原子催化剂介导的有机电合成新方向。近5年,以第一/通讯作者在Nature(1篇)、Chem(2篇)、Angew. Chem. Int. Ed.(9篇)、J. Am. Chem. Soc.(1篇)、Adv. Mater.(1篇)、Energy Environ. Sci.(1篇)、Chem. Sci.(1篇)等期刊发表SCI论文17篇。主持国家自然科学基金项目1项,其他省部级课题3项。2024年相继入选沈阳市杰出人才、辽宁省“兴辽英才计划”青年拔尖人才、中国化学会青年托举人才工程(第十届)。曾获京博科技奖—化学化工与材料京博优秀博士奖(铜)、王大中奖学金(首届,由国家最高科学技术奖获得者王大中院士设立)、清华大学启航金奖等奖项。
(文/图:吴迪)